CeO2基催化剂被广泛用于CO氧化反应中,而究其根本是CeO2基催化剂中的氧空位在氧化反应中起着至关重要的作用,这是因为可重复的Ce4+/Ce3+氧化还原循环。但共沉淀法制备催化剂的过程中微观混合效率对CeO2基催化剂中氧空位浓度的影响不大。因此本研究利用旋转填充床(RPB)反应器加强了晶体成核前反应物的微观混合,旨在提高CeO2基催化剂的氧空位浓度。RPB反应器制备的MOx-CeO2 (M = Cu, Co, Fe)催化剂的M-O- Ce种类较多,氧空位浓度为搅拌槽反应器(STR)的1.3~ 1.4倍。在90 °C时,RPB-CuO-CeO2催化剂作用下,CO反应速率明显提高,经过8次循环后,CO反应速率保持不变。这项工作证明了一种可行的“非化学”策略,以制备具有更多氧空位的高活性固溶体催化剂。
(a) RPB-M和STR-M催化剂CO氧化活性的对比。(b) RPB-CuO-CeO2和STR-CuO-CeO2催化剂在CO氧化中的持久性。反应条件:1% CO,20% O2, N2平衡;WHSV = 60,000 mL/(g·h);压力= 0.1 MPa。(c-e) RPB-M和STR-M催化剂上CO氧化反应速率的阿伦尼乌斯图。
https://doi.org/10.1016/j.ces.2021.116814